Kurzfassung
Ultrakurze Lichtpulse, insbesondere im mittleren Infrarot-Spektralbereich, haben sich zu mächtigen Werkzeugen für die nicht-thermische Kontrolle von elektronischen und magnetischen Phasen in stark korrelierten Materialien entwickelt. Ein bemerkenswertes Beispiel ist die durch Licht induzierte Supraleitung in unkonventionellen Supraleitern weit über ihren kritischen Temperaturen im thermischen Gleichgewicht. In der Bi-Lagen Kupratverbindung YBa2Cu3O6+x zeigt die resonante Anregung von apikalen Sauerstoffphononen, dass supraleitungsähnliche optische Eigenschaften bis zur Raumtemperatur induziert werden können. Mehrere Studien haben versucht, die mikroskopischen Mechanismen hinter diesem Phänomen zu identifizieren, wobei gezeigt wurde, dass die kohärent getriebenen Phononen die Kristallstruktur transient verzerren, um den supraleitenden Zustand zu favorisieren. Darüber hinaus koppeln diese Phononen in einer nichtlinearen Wechselwirkung zu Anregung, die mit dem Tunnelen von supraleitenden Cooper-Paaren zwischen den Lagen dieses Materials verbunden sind, wodurch die Supraleitung in YBa2Cu3O6+x verstärkt wird. Allerdings ist der transient supraleitende Zustand kurzlebig und besteht nur für einige Pikosekunden, was seine potenziellen Anwendungen begrenzt.
Bei der optischen Anregung generieren inkohärente Dissipationsprozesse heiße Ladungsträger, wie nicht-supraleitende Quasiteilchen, und Phononen, die letztendlich die Temperatur des Systems erhöhen. Die Wechselwirkung zwischen dem kohärenten 'kalten' Suprafluid und den inkohärenten 'heißen' Anregungen ist ein wichtiger Faktor bei der Bestimmung der Lebensdauer des supraleitenden Zustands. Diese Dissertation zielt darauf ab, die Temperaturdynamik von Quasiteilchen und Phononen in optisch getriebenen YBa2Cu3O6+x zu charakterisieren. Um dieses Ziel zu erreichen, entwickelte ich ein Experiment für die zeitabhängige spontane Raman-Streuungsspektroskopie, um die Zunahme der Phonontemperaturen, die nach der mittleren Infrarot-optischen Anregung folgen, zu untersuchen. Durch Messung der Stokes- und Anti-Stokes-Raman-Streuungsinensitäten eines 'Beobachter'-Phonons wurde eine Zunahme der Phonontemperatur von 100 K auf 240 K beobachtet. Dieses Ergebnis wurden mit dem Temperaturanstieg inkohärenter Quasiteilchen verglichen, der über zeitabhängige Terahertz-Spektroskopie Messungen abgeschätzt wurde. Erstaunlicherweise wurden ähnliche Temperaturdynamiken für Phononen und Quasiteilchen gefunden, was darauf hindeutet, dass beide eine vergleichbare Rolle in der Limitierung der Lebensdauer des transienten supraleitenden Zustands spielen. Diese Ergebnisse bieten quantitative Einblicke in die Natur des optisch getriebenen Zustands und weisen auf potenzielle Strategien für die Optimierung dieses Phänomens hin.
Ultrashort optical pulses, particularly in the mid-infrared spectral range, have become powerful tools for the non-thermal control of electronic and magnetic phases in strongly correlated materials. A notable example is light-induced superconductivity in unconventional superconductors far above their equilibrium critical temperatures. In the bilayer cuprate YBa2Cu3O6+x, the resonant excitation of apical oxygen phonons has been shown to induce superconducting-like optical properties even up to room temperature. Extensive studies aimed to identify the microscopic mechanisms behind this phenomenon, revealing that the coherently driven phonons transiently distort the crystal structure to favor the superconducting state. Additionally, these phonons couple nonlinearly to superfluid tunneling excitations between the stacked layers of this material, thereby enhancing superconductivity in YBa2Cu3O6+x. However, the transient superconducting state is short-lived, persisting only for a few picoseconds, which limits its potential for future applications. Upon the optical excitation, incoherent energy dissipation generates hot carriers, such as uncondensed quasiparticles and phonons, which ultimately raise the temperature of the system. The interaction between the coherent 'cold' superfluid and the incoherent 'hot' excitations is a key factor in determining the lifetime of the superconducting state. This thesis aims to characterize the temperature dynamics of quasiparticles and phonons in optically driven YBa2Cu3O6+x. To achieve this goal, I developed a time-resolved spontaneous Raman scattering spectroscopy experiment to probe the increase in phonon temperatures following the mid-infrared optical excitation. By measuring the Stokes and anti-Stokes Raman scattering intensities of a 'spectator' phonon mode, a phonon temperature increase from 100 K to 240 K was observed. These numbers were compared with the transient temperatures of incoherent quasiparticles, estimated via time-domain terahertz spectroscopy. Remarkably, similar temperature dynamics were found for phonons and quasiparticles, suggesting that both play comparable roles in shortening the lifetime of the transient superconducting state. These findings provide quantitative insights into the nature of the optically driven state and may guide towards potential strategies for optimizing this phenomenon.